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上海硅酸鹽所在BiVO4基光陽極材料的設計與應用研究中取得新進展
2019-06-24 22:02:02 | 【 【打印】【關閉】

  太陽能光電化學(PEC)裂解水是將太陽能轉化為氫能的一種有效的方法。在眾多半導體光陽極中,BiVO4由于具有合適的導帶、價帶位置和禁帶寬度而成為優異的光陽極材料。BiVO4的光吸收邊在515nm,在AM1.5太陽光下的理論最大光電流密度(Jmax)為7.5 mA cm-2。然而實際的光分解水電流密度(JH2O)遠小于其理論值,這主要是因為BiVO4在光PEC分解水的各個過程中存在能量損失。根據以往的報道,JH2O可以表示為JH2O = Jmax × ηabs × ηsep × ηtrans其中ηabs是吸光效率,ηsep是電荷分離效率,ηtrans是表面空穴轉移效率。目前BiVO4光陽極的ηsepηtrans低下,且相對過寬的帶隙和不穩定性進一步限制了其光電轉換效率的提高和實際應用。    

  近日,中國科學院上海硅酸鹽研究所與北京大學、復旦大學合作,BiVO4基光陽極的設計及其在光電催化裂解水的應用研究中取得新進展。研究團隊采用典型制備納米結構BiVO4光陽極的方法,并以氫等離子體還原技術在室溫下制備了還原態的黑色納米結構BiVO4光陽極。黑色納米結構BiVO4光陽極不僅可以提高電荷傳輸和分離效率,而且大大拓展了其可見光的吸收譜域(帶隙縮小了0.3 eV),但該黑色納米結構BiVO4光陽極表面催化效率并沒有得到顯著提高,且穩定性不佳。另外,采用傳統的產氧催化劑(OEC)負載使得光陽極和催化劑之間的電荷復合非常嚴重。為此,該團隊通過進一步的實驗設計,采用ALD技術在納米結構的BiVO4光陽極表面負載無定形的TiO2,再進一步還原。EELS結果表明,這種負載TiO2BiVO4在還原的過程中,自身同樣獲得了和黑色納米結構BiVO4相同的還原程度,而無形的TiO2被還原成了無定形的TiO2-x。這種無定形TiO2-x包覆的還原態BiVO4 (b- BiVO4/TiO2-x)光陽極的電荷傳輸和分離特性與黑色納米結構BiVO4光陽極的特性基本一致。最終的b- BiVO4/TiO2-x光陽極可以實現在低電壓下獲得比較高的電流密度(3.85 mA cm-2 at 0.6 VRHE),因此,該光陽極取得了2.5%的偏壓轉化效率(ABPE)。進一步研究發現,無定形的TiO2-x不僅充當了OEC催化劑的作用,而且還起到了穩定還原態BiVO4光陽極的作用,從而實現了b- BiVO4/TiO2-x光陽極長久穩定高效的水的裂解。相關研究成果以“Novel black-BiVO4/TiO2-x Photoanode with Enhanced Photon Absorption and Charge Separation for Efficient and Stable Solar Water Splitting”為題發表于國際著名能源類期刊Advanced Energy Materials 2019DOI: 10.1002/aenm.201901287上海硅酸鹽所田章留博士和復旦大學博士研究生張鵬飛為共同第一作者,上海硅酸鹽所黃富強研究員和中國科學院院士、復旦大學趙東元教授為共同通訊作者。    

  上述研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院和上海市科委等項目的資助。  

b- BiVO4/TiO2-x光陽極能帶結構示意圖與光電化學特性和穩定性 

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